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Work Package 2 - AeroAGE


In WP2 (AeroAGE) werden unter der Leitung des FZJ das Fachwissen und die Ressourcen des Konsortiums zur Simulation und zum Verständnis der Alterung und der Verarbeitung von anthropogenen und biogenen Emissionen in der Atmosphäre verwendet, um die derzeitige und zukünftige Zusammensetzung von Aerosolen zu simulieren. Hier werden die Bildung und die chemische Alterung verschiedener Arten von Umgebungsaerosolen (z. B. SOA, Mineralstaub und Biomasseverbrennungsaerosole) untersucht. Die realistischen Bedingungen der Oxidation gasförmiger Vorläufer und der anschließenden SOA-Bildung, der Verbrennung von Biomasse und der umhüllten Mineralstaubpartikel in der Atmosphäre sind für das Verständnis der zugrunde liegenden Prozesse und ihrer chemischen Entwicklung und ihrer Auswirkungen von entscheidender Bedeutung. Daher wird eine umfassende Reihe von Simulationsexperimenten durchgeführt, welche typische atmosphärische Oxidationsprozesse wiederspiegeln. Dabei werden Oxidationsströmungsröhren verwendet, die die Simulation von Langzeitbelastungen ermöglichen, und einen kontinuierlichen Rührkesselreaktor und eine Außen-Atmosphären-Simulationskammer, um die Alterungsprozesse für einen großen Bereich atmosphärischer Parameter und Bedingungen zu untersuchen (einschließlich Tag-/Nacht-Studien).

FORSCHUNGSANSATZ UND VERWENDETE METHODEN IN AeroAGE

Die chemische Umwandlung von Umgebungsaerosolen mit einer enormen Anzahl organischer Verbindungen wird umfassend untersucht und charakterisiert. Zusätzlich zu den biogenen (Vegetation) und anthropogenen Emissionen (z. B. Verbrennung) erhöht die Oxidation (Alterung) von flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) die chemische Komplexität erheblich [1]. Die Bildung von Oxidationsprodukten, organischen Beschichtungen auf Staubpartikeln, die Umwandlung von Biomasseverbrennungsemissionen und sekundären organischen Aerosolen (SOA) hängen dabei stark von Parametern wie Oxidationsmittel, NOx-Konzentrationen und ihren Vorläufern ab [2]. Daher untersuchen wir die Darstellung von Systemen für Umgebungsaerosole - gemäß den (RCPs) - unter kontrollierten Bedingungen. Dies beinhaltet umfassende physikalische und chemische Analysen (in Verbindung mit WP3) und geschätzte zukünftige atmosphärische Zusammensetzungen. Mit den verfügbaren Simulationsumgebungen (siehe unten) können wir einen großen Parameterbereich von Stunden bis Tagen untersuchen. Für diese Aufgaben werden speziell entwickelte Strömungsrohre und Simulationskammern verwendet:

i) SAPHIR ++, ein kontinuierlicher Rührkesselreaktor (CSTR), der für stationäre Bedingungen ausgelegt ist, ermöglicht kontrollierte Variationen mehrerer atmosphärischer Parameter, z. B. Radikal-Konzentration und damit den Alterungsgrad. Relevante Schadstoffe (z. B. NOx, NH4, SO2) können zugegeben werden, während alle anderen Parameter konstant bleiben. SAPHIR ++ eignet sich auch zum Einbringen von Primäraerosolpartikeln wie Mineralstaub, um den Einfluss der Alterung auf die organische Beschichtung von Primäraerosolen zu bestimmen.

ii) Die Atmosphärensimulationskammer SAPHIR [3] wird verwendet, um die chemische Alterung unter realitätsnahen atmosphärischen Bedingungen hinsichtlich der Vorkonzentration und der SOA-Ausbeuten zu untersuchen und dabei natürliches Sonnenlicht zu verwenden. SAPHIR ermöglicht es, einfache Systeme zu untersuchen, unter Verwendung einzelner biogener oder anthropogener Vorläufer bis hin zu hochkomplexen realen Pflanzenemissionen mittels der Pflanzenkammer SAPHIR-PLUS [4]. Mit SAPHIR-PLUS können auch verschiedene Bedingungen simuliert werden, um stressinduzierte Pflanzenemissionen zu realisieren, von welchen angenommen wird, dass sie einen signifikanten Anteil am emittierten biologischen VOC darstellen [5].

iii) Der Oxidationsströmungsreaktor (OFR / PAM) am WIS ermöglicht eine Verlängerung der Alterungszeit auf etwa 1 Woche, wodurch die Kapazitäten der Kammern SAPHIR und SAPHIR ++ erweitert werden. In diesen Experimenten werden verschiedene organische und anorganische Vorläufer verwendet, um die SAPHIR ++ - Experimente zu ergänzen.

Diese Aufbauten ermöglichen die Verwendung der Ergebnisse von Experimenten mit Hochkonzentrationsströmungsrohren zur Simulation der Atmosphäre unter realistischen Bedingungen. Die chemische und physikalische Charakterisierung der gealterten Oxidationsprodukte, sowohl in der Gas- als auch in der Aerosolphase, wird mit einem umfangreichen Instrumentarium ermittelt, das in den Simulationskammern eingesetzt wird. Z.B. werden quantitative Größe und chemischen Aerosolmassenladung und chemische Volumenparameter wie das Verhältnis von Sauerstoff zu Kohlenstoff (O: C) unter Verwendung hochauflösender Flugzeit-Aerosolmassenspektrometrie (HR-TOF-AMS) gemessen [6]. Gekoppelt mit thermischer Desorptions-Aerosol-Gaschromatographie (TAG) [7] , wird eine zusätzliche Identifizierung molekularer Marker ermöglicht. Diese Einrichtungen und Messfunktionen bilden die Grundlage für gezielte Studien. Das mobile Expositionslabor (siehe WP3) wird in der SAPHIR ++ - Einrichtung bereitgestellt, um die Expositionsexperimente vor Ort durchzuführen. Dieser Ansatz wurde noch nie zuvor ausprobiert und eröffnet ein einzigartiges Niveau an Expositionsexperimenten.

[1] Goldstein, A. H. et al., Environ. Sci. Techn. 41(5): 1514-1521, 2007
[2] Shrivastava, M. et al., Rev. Geophys. 55(2): 509-559, 2017
[3] Rohrer, F. B. et al., Atm. Chem. Phys. 5: 2189-2201, 2005
[4] Hohaus, T. et al, Atm. Meas. Techn. 9(3): 1247-1259, 2016
[5] Bergstrom, R. M., Atm. Chem. Phys., 14(24): 13643-13660, 2014
[6] Canagaratna, M. R et al., Mass Spectrom. Rev. 26(2): 185-222, 2007
[7] Williams, B. J. et al., Aerosol Sci. Technol. 48(4): 358-370, 2014
 

 

Atmosphärische Aerosol-Alterung

 

Der Weg zum Verständnis gesundheitlicher Auswirkungen beginnt mit einer realistischen Simulation der atmosphärischen Komplexität:

 

 

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